基于弛豫电压的锂离子电池的非线性衰减转折点和剩余使用寿命预测
No.1
研究概述
锂离子电池在长期使用过程中会出现非线性衰减，预测非线性衰减趋势对积极采取措施延长电池寿命和确保电池安全具有指导意义。在本研究中，提出了一种以弛豫电压为特征序列的非线性衰减转折点预测方法。并且，这是首次尝试对转折点和剩余使用寿命（Remaining useful life，RUL）进行联合预测。建立了一个结合转折点特征的RUL预测框架，稳定地提高了剩余使用寿命的预测精度。通过迁移学习，在不同的电池数据集上验证了所提出的联合预测方法。预测结果可以作为各种应用场景的评估指标，包括电池设计、能力评估和功能增强。
No.2
数据集构建和模型开发
电池的容量退化轨迹如图1（a）所示，由于制造和充电工况差异，显示出不一致性。完全充电后的10分钟电池弛豫曲线随着循环次数的增加而有规律地漂移，如图1（c）所示，表明电池老化信息丰富地包含在原始弛豫数据中。电池的转折点由Bacon-Watts模型确定（图1（d）），其与EOL所在循环呈现出强线性关系，如图1（e）。这一观察结果是将拐点预测和RUL预测相结合的重要基础，使我们能够在已知拐点或可预测拐点时估计EOL，反之亦然。
图1数据集的电池循环数据。（a） 所选电池的容量衰减轨迹；（b）电压和电流曲线；（c） 某NCA电池10分钟弛豫电压曲线的变化；（d）基于Bacon-watts模型的转折点识别；（e） 电池的EOL和转折点分布。
由于完全充电后的弛豫电压包含丰富的电池衰退信息，并且具有容易获得的优点，因此将其用于特征提取。来自当前循环的原始10分钟弛豫电压序列用作模型输入标签。根据RUL的定义方法，定义当前循环到转折点的剩余循环次数为转折点预测的输出标签。与直接使用基于电压的特征的SOH预测相比，将提取的特征与预测的非线性衰落指数相结合作为输入可以实现更高的精度。参考这一思想，我们提出了模型的具体架构，包括CTK预测模块和RUL预测模块，如图2所示。弛豫电压序列首先输入预测网络以输出CTK，该CTK随后与弛豫电压组合作为RUL预测模块的输入。
图2 所提出的模型结构
No.3
结果与讨论
CTK预测结果如图3（a）所示，其中实际CTK曲线和黑色虚线的交点表示拐点的位置。预测的CTK曲线基本上跟踪实际的CTK值，表明基于GRU网络的CTK预测模块在弛豫电压和非线性退化路径之间建立了有效的关系。在电池达到拐点后，该方法也能够显示负值，这意味着容量衰减进入非线性退化阶段。电池的绝对误差分布如图3（b）。结合预测曲线的趋势，可以观察到预测模块总是将误差保持在较小的范围内。这些单体的MAE和RMSE分别为20.2个循环和24.9个循环。所使用的门控循环单元（gated recurrent unit，GRU）网络与其他常用的机器学习方法处理时间序列数据的比较结果如图3（c）所示。观察到GRU网络的预测精度高于其他机器学习方法，反映出GRU网络表现出更突出的特征提取和非线性拟合能力。总体而言，所有方法都获得了较小的MAE和RMSE，表明弛豫电压特征在拐点预测中的有效性。
图3转折点预测结果。（a） CTK预测曲线。（b） CTK预测的绝对误差。（c） 与其他常用网络的误差比较结果。
为了对所提出的模型结构进行比较验证，为RUL预测模块开发了两种架构，如图4所示。Model 1基于GRU网络同时直接预测CTK和RUL，两个输出并行生成。Model 2在转折点和EOL之间建立了一个线性回归模块，在获得转折点的预测周期数之后，通过线性回归模块输出当前RUL。Model 2和所提出的模型结构之间的共同点是，RUL预测模块在转折点预测模块之后串联，这利用了转折点和EOL之间的强线性关系。如果转折点被很好地确定，则可以省略先前的转折点预测模块来直接计算RUL。
图4 其他模型结构
图5（a）展示了两个代表性电池的RUL预测曲线。与Model 1相比，Model 2包含的CTK和RUL之间的线性回归模块，并不能始终提高RUL的预测精度。相反，所提出的模型结构将当前的CTK和特征序列连接起来，总能稳定地提高RUL的预测性能。特别是在电池老化的后期，该方法的预测曲线更接近实际RUL的轨迹。上述结果背后的原因是，对于Model 2，尽管拐点周期和EOL周期之间存在很强的线性关系，但CTK预测和RUL预测的直接级联导致了预测误差的累积。另一方面，通过将CTK和弛豫电压序列作为输入变量进行组合，所提出的模型结构使网络能够捕获包含在CTK中的关于电池老化后期加速趋势的信息，而弛豫电压信息有助于平衡叠加的预测CTK的累积误差。图5（b）中的绝对误差进一步支持了这一结论，因为与其他两个模型相比，所提出的模型的误差分布范围明显较窄。由不同网络预测的总体MAE和RMSE如图5（c）所示，其中所提出的模型总是获得较低的误差，表明所提出模型结构的稳定精度提高不受算法的约束。
图5 RUL预测结果。（a） 两个代表性单体的预测曲线。（b） 不同模型RUL预测的绝对误差。（c） 不同网络的误差比较结果。
为了适应不同电池类型和可变操作条件下退化轨迹和电压特性的变化，迁移方法用于增强机器学习模型的学习适应性。在输出层之前添加线性变换层以微调基本模型，并且仅通过调整新添加的层的权重来适应输入特征和输出标签之间关系的变化。预测轨迹如图6所示，所提出的迁移方法很好地跟踪了NCM电池的CTK和RUL的实际变化路径。对于一般应用，所提出的基于弛豫电压的方法对于预测转折点和RUL是有价值的，因为无论电池类型和可变操作条件如何，它都可以有效地捕捉非线性退化路径。
图6 迁移结果。（a）NCM数据集的预测结果；（b） NCA B2数据集的预测结果。
论文引用
Wenjun Fan, Jiangong Zhu, Dongdong Qiao, Bo Jiang, Xueyuan Wang, Xuezhe Wei, Haifeng Dai. Prediction of nonlinear degradation knee-point and remaining useful life
for lithium-ion batteries using relaxation voltage. Energy. 2024, 294, 130900.